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过渡金属电极表面吸附及其表面增强拉曼散射的理论研究

在SERS发现之后,人们又观察到了其它表面增强光学效应(如表面增强红外(SEIRS)、表面增强二次谐波(SESHG)和表面增强合频(SESFG)),但是相关的表面增强机理也尚未被全面认知.基于这些效应皆需要在纳米尺度上的粗糙表面或颗粒体系方可产生的实验事实,我们认为以SERS效应为代表的表面增强光学效应不仅是表面科学、而且是纳米科学的尚待解决的基本问题.因此,本课题的主要目的是通过理论研究,促进SERS机理和相关纳米科学问题研究的深入开展.本研究工作主要针对过渡金属电极表面的吸附及其表面拉曼光谱强度进行了理论探讨.虽然氢原子和吡啶分子属于结构简单的表面探针,但它们在表面化学乃至表面科学技术中都具有极为重要的地位.所以我们选择这两个模型分子在过渡金属表面的吸附和表面增强拉曼散射作为主要研究体系.氢原子在电极表面的吸附涉及到许多重要的表面过程,如表面析氢反应、金属氢脆、燃料电池反应等.而吡啶分子是芳香化合物在表面过程中的典型探针分子.由于拉曼光谱不仅反映吸附分子的振动信息,而且与表面电子结构密切相关.因此,理论研究电极表面拉曼光散射机理有利于从电子水平上揭示电化学界面现象的本质.总之,本博士后工作的初步研究结果表明,表面增强拉曼光谱是一种极为有用的谱学手段,人们从它不仅可以得到表面吸附探针分子的信息,也可以从它获取表面低能电子动态信息.随着激光源的发展和新型激光器的应用,选择合适的探针分子,SERS谱将有助于人们探索更宽能量范围的表面电子结构信息.最后应当指出,本研究报告中理论工作仍处于探索阶段,对于描述表面复杂的光学过程仍然很不完善.作者会在以后的工作中继续进行这方面的研究,争取发展和完善该领域的理论研究方法,为SERS机理的理论研究工作做出一点贡献.
作 者：
吴德印
学科专业：
物理化学
授予学位：
博士后
学位授予单位：
厦门大学
导师姓名：
田中群徐昕
学位年度：
2002
研究方向：