主题:【求助】HAADF上的晶格点是否能够直接解释?

浏览0 回复15 电梯直达
天黑请闭眼
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看到有本书介绍说HAADF的像需要用计算机模拟之后才能直接解释,这有点让我糊涂:HAADF不是没有相位信息吗?而且Pennycook也已经验证HAADF的像衬度不随样品厚度而反转,怎么需要模拟呢?

如果这样,HAADF的像衬度是否也基本跟聚焦量无关呢?

多谢!
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zdlkkk
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理论上讲对焦距和样品厚度不是那样的敏感(和HRTEM相比),但是也是特定意义上的.至于模拟,应该是定量分析的时候使用的,在已知结构的已知入射方向上的定性分析应该不需要的。 一般来说,环形暗场监测器的内外夹角,以及显微镜的相关数据,另外还需要样品的结构模型等,这样可以对样品厚度和不同焦距进行模拟,就像HRTEM模拟高分辨的形式一样,当然原理上是不太一样的。因为这个模拟主要是图像上的强度会变。而不同于主要受CTF和多重衍射影响的HRTEM.

具体我没有做过,没有搞过这方面的工作,单元我没有越说越糊涂。期待学习大家的深入分析:)。
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原文由 zdlkkk 发表:
理论上讲对焦距和样品厚度不是那样的敏感(和HRTEM相比),但是也是特定意义上的.至于模拟,应该是定量分析的时候使用的,在已知结构的已知入射方向上的定性分析应该不需要的。 一般来说,环形暗场监测器的内外夹角,以及显微镜的相关数据,另外还需要样品的结构模型等,这样可以对样品厚度和不同焦距进行模拟,就像HRTEM模拟高分辨的形式一样,当然原理上是不太一样的。

具体我没有做过,没有搞过这方面的工作。期待学习牛人给的深入分析:).


谢谢!
的确这种无关也只是一定范围之内的,Pennycook的那个结论也只是给出了40 nm以内的厚度吧,后来又有人发现薄样品里面如果原子柱里面有一个杂原子,需要将样品的厚度减薄到5 nm以下,不过这个是跟分辨原子柱的最小亮暗衬度有关的,也没提到有亮度反转。
至于模拟,更是一点不懂了,学化学的再去攻物理有点力不从心啊。
iamikaruk
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呵呵,不小心把以前的讨论给挖出来了,个人意见与大家讨论一下
haadf信号由两部分构成,一部分是diffraction contrast,另外一部分是非相干成像贡献。diffraction contrast的信号为f(q),f(q)为原子对电子的散射能力,而非相干成像主要由声子漫散射贡献,信号为q^2f(q)。因此只有在很大角度下,非相干成像才占主要贡献,也就是说haadf仍然有相位衬度。至于这个收集角度为多大,我记得Rose论证过,大约>50mrad即可。
haadf仍然需要模拟也许基于这些问题吧:1.haadf对取向比较敏感;2.掺杂或者空位有可能会造成衬度反转;3.haadf信号随着厚度不是线性关系,而是近似的抛物线关系。
聚焦只影响stem的probe shape,应该只决定最后成像质量——信噪比啊,分辨率啊之类的,应该不太影响衬度。不过有人提出过大会聚角条件下,有可能出现dechannelling现象,不知道这个会不会对衬度有影响。
haadf模拟的最大难处在于不仅要逐点的做多层法,而且还要用冷冻声子法对一个结构用Monte Carlo方法重复做上至少10次。
蓝莓口香糖
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HAADF模拟主要用于定量衬度分析,尤其是样品比较厚的时候。对于很好的薄样品,模拟不是必要的。这方面的模拟现在还不是很发达,冷冻声子法好象是最先进的了,但是用得还不广泛。
iamikaruk
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1.毕竟不是所有样品都是薄膜样品;2.stem太容易污染了。不久前,E.J. Kirkland和Silcox在Ultramicroscopy上连续发了三篇有关haadf模拟的文章,还在讨论晶体取向,聚焦,非晶等的影响。
冷冻声子法是种严格的方法,不过对于模拟是噩梦啊。目前看来,K. Ishizuka的局域近似处理方法倒是挺有希望的。
Jin
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原文由 iamikaruk 发表:
呵呵,不小心把以前的讨论给挖出来了,个人意见与大家讨论一下
haadf信号由两部分构成,一部分是diffraction contrast,另外一部分是非相干成像贡献。diffraction contrast的信号为f(q),f(q)为原子对电子的散射能力,而非相干成像主要由声子漫散射贡献,信号为q^2f(q)。因此只有在很大角度下,非相干成像才占主要贡献,也就是说haadf仍然有相位衬度。至于这个收集角度为多大,我记得Rose论证过,大约>50mrad即可。
haadf仍然需要模拟也许基于这些问题吧:1.haadf对取向比较敏感;2.掺杂或者空位有可能会造成衬度反转;3.haadf信号随着厚度不是线性关系,而是近似的抛物线关系。
聚焦只影响stem的probe shape,应该只决定最后成像质量——信噪比啊,分辨率啊之类的,应该不太影响衬度。不过有人提出过大会聚角条件下,有可能出现dechannelling现象,不知道这个会不会对衬度有影响。
haadf模拟的最大难处在于不仅要逐点的做多层法,而且还要用冷冻声子法对一个结构用Monte Carlo方法重复做上至少10次。


前些天作HADDF,一开始环形探头放得太低,发现数据有问题。还好发现及时。
过段时间补些数据,也是发现衍射对其衬度影响比较大,准备放大收集角,尽量降低衍射的影响试试。
天黑请闭眼
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原文由 iamikaruk 发表:
呵呵,不小心把以前的讨论给挖出来了,个人意见与大家讨论一下
haadf信号由两部分构成,一部分是diffraction contrast,另外一部分是非相干成像贡献。diffraction contrast的信号为f(q),f(q)为原子对电子的散射能力,而非相干成像主要由声子漫散射贡献,信号为q^2f(q)。因此只有在很大角度下,非相干成像才占主要贡献,也就是说haadf仍然有相位衬度。至于这个收集角度为多大,我记得Rose论证过,大约>50mrad即可。
haadf仍然需要模拟也许基于这些问题吧:1.haadf对取向比较敏感;2.掺杂或者空位有可能会造成衬度反转;3.haadf信号随着厚度不是线性关系,而是近似的抛物线关系。
聚焦只影响stem的probe shape,应该只决定最后成像质量——信噪比啊,分辨率啊之类的,应该不太影响衬度。不过有人提出过大会聚角条件下,有可能出现dechannelling现象,不知道这个会不会对衬度有影响。
haadf模拟的最大难处在于不仅要逐点的做多层法,而且还要用冷冻声子法对一个结构用Monte Carlo方法重复做上至少10次。


多谢指教!这下清楚了很多。多学多问很有好处啊。
天黑请闭眼
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最近Science上有一篇文章:
Identification of Active Gold Nanoclusters on Iron Oxide Supports for CO Oxidation
Andrew A. Herzing, Christopher J. Keily, Albert F. Carley, Philip Landon, Graham J. Hutchings
Science, 2008, 321, 1331-1335

内容就是用HAADF来确定催化CO氧化时,Au/FeOx的Au颗粒到底多大才是有效催化尺寸。使用的仪器就是2200FS。

那么如前面所说,只有大于一定的收集角度,Z衬度才能是主要贡献,那么这个操作条件是不是真正做到,作者应该给出来吧?
文中给出了几张原子级分辨的HAADF像,那么按照前面所说,如果不给出操作条件,这些亮点还是不能完全确定为Au的原子或者原子簇吧?

天黑请闭眼
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我们学校不能下载最新的Science,所以无法给出全文,sigh。
daisylu206
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原文由 shxie 发表:
我们学校不能下载最新的Science,所以无法给出全文,sigh。


有印象,看了一眼文章的图,没细看

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sci
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